Το δεύτερο άλμπουμ του γκρουπ, "What Will the Neighbors Say?", κυκλοφόρησε το 2004 και ήταν επίσης πλατινένιο από το BPI. Το άλμπουμ δημιούργησε δύο νούμερο ένα σινγκλ, το "The Show" και το "I'll Stand by You". Το τρίτο άλμπουμ των Girls Aloud, "Chemistry", κυκλοφόρησε το 2005 και ήταν το άλμπουμ με τις μεγαλύτερες πωλήσεις του γκρουπ μέχρι σήμερα, φτάνοντας στο νούμερο ένα στο Ηνωμένο Βασίλειο και πιστοποιημένο διπλά πλατινένιο από το BPI. Το άλμπουμ περιελάμβανε τα επιτυχημένα σινγκλ "Something Kinda Ooooh", "See the Day" και "Biology".
Το τέταρτο άλμπουμ των Girls Aloud, "Tangled Up", κυκλοφόρησε το 2007 και έφτασε στο νούμερο ένα στο Ηνωμένο Βασίλειο. Το άλμπουμ περιελάμβανε τα επιτυχημένα σινγκλ "Call the Shots", "Sexy! No, No, No..." και "Can't Speak French". Το πέμπτο και τελευταίο άλμπουμ των Girls Aloud, "Out of Control", κυκλοφόρησε το 2008 και έφτασε στο νούμερο ένα στο Ηνωμένο Βασίλειο. Το άλμπουμ περιελάμβανε τα επιτυχημένα σινγκλ "The Promise", "The Loving Kind" και "Untouchable".
Το Girls Aloud κέρδισε πολλά βραβεία κατά τη διάρκεια της καριέρας τους, συμπεριλαμβανομένων πέντε Brit Awards, δύο MTV Europe Music Awards και δύο World Music Awards. Το συγκρότημα πούλησε πάνω από 10 εκατομμύρια δίσκους παγκοσμίως και είχε 20 κορυφαία δέκα σινγκλ στο Ηνωμένο Βασίλειο. Το Girls Aloud διαλύθηκε το 2013, αλλά ενώθηκαν ξανά για μια μοναδική συναυλία το 2017.